Thèse
Étude des composés polyaromatiques dans l'atmosphère : caractérisation moléculaire et processus réactionnels en lien avec l'aérosol organique
Soutenue
le 17-12-2015Par
Sophie TOMAZDirecteur(s) de thèse
Eric Villenave / Emilie Perraudin
Résumé
Ce travail de thèse a eu pour objectif une meilleure caractérisation, au niveau moléculaire, de l'aérosol organique atmosphérique, en lien avec les composés polyaromatiques. Ces derniers peuvent avoir des impacts globaux, à la fois du fait de leur toxicité mais aussi à travers leurs propriétés radiatives. Cette étude s'est articulée autour de deux méthodologies différentes mais complémentaires. Une étude de terrain conduite à Grenoble a permis d'appréhender les niveaux de concentration, la variabilité saisonnière et la répartition gaz/particule des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP), oxy-HAP (OHAP) et nitro-HAP (NHAP), pendant une année entière. Ce travail de terrain a aussi permis d'appréhender les sources primaires et secondaires des OHAP et NHAP ainsi que de proposer des molécules marqueurs de ces processus de formation. Une étude complémentaire conduite en chambre de simulation atmosphérique a, quant à elle, eu pour but l'investigation de la formation d'aérosol organique secondaire (AOS), suite à la photooxydation du naphtalène et du 2-méthylnaphtalène, deux des HAP parmi les plus abondants dans l'atmosphère. L'identification de la formation de produits organosoufrés de type organosulfates et sulfonates, à partir de la photooxydation de HAP gazeux, a été mise en évidence pour la première fois lors de cette thèse ce qui a permis de proposer ces composés comme des marqueurs de formation d'AOS à partir des HAP. La capacité de ces AOS à absorber le rayonnement UV-Visible a été appréhendée et les molécules responsables de cette absorption ont été identifiées. Une caractérisation chimique poussée de l'AOS a mis en évidence sa dépendance aux différentes conditions expérimentales (type de particules d'ensemencement, acidité et humidité relative) et a conduit à l'identification et à la proposition de nouvelles voies réactionnelles.
Mémoire en ligne
http://www.theses.fr/2015BORD0416/document